La sua passione per la scrittura nasce durante il periodo in cui frequentava l'asilo e la scuola elementare, soprattutto, come lei stessa ha dichiarato, nel momento in cui una maestra elogiò un'orribile poesia che aveva scritto. The Night of the Solstice (in italiano La notte del solstizio) viene pubblicato nel 1987, seguito tre anni dopo da Heart of Valor, che vendono però poche copie, essendo stati etichettati come romanzi destinati ad un pubblico tra i 9 e gli 11 anni, invece che a giovani adulti, com'era intenzione dell'autrice. La Smith aveva scritto The Night of the Solstice ai tempi della scuola superiore e del college e fu pubblicato quasi per caso. Le trilogie Il gioco proibito e Dark Visions risalgono al periodo degli anni novanta, così come gran parte delle saghe, anche se sono state riprese nel biennio 2007-2008 dopo un buco di 10 anni. La serie de Il diario del vampiro viene commissionata all'autrice da Elise Donner, editor di Alloy Entertainment, nel 1990: la Smith scrive subito una scena con Elena, Bonnie e Meredith che decorano la palestra della scuola e la protagonista che incontra Damon (scena poi inserita nel primo romanzo), mentre utilizza come altri personaggi, riadattati, quelli di The Garden of Earthly Delights, un libro per adulti che stava scrivendo. La serie viene scelta dalla The CW, nel 2009, come soggetto per una serie televisiva, The Vampire Diaries. Nel 2010, The CW avvia anche la trasposizione de I diari delle streghe in una serie televisiva dal titolo The Secret Circle. Dopo l'uscita di Midnight, il 15 marzo 2011, quando l'autrice invia la prima stesura di Phantom alla casa editrice, riceve una lettera con la quale viene informata di essere stata licenziata e sostituita da una ghostwriter,  poiché aveva narrato dell'amore che Elena provava anche nei confronti di Damon. Anche per il nuovo ciclo de I diari delle streghe, la Smith viene sostituita da una ghostwriter, Aubrey Clark, che prende il suo posto.